Композитные катализаторы парциального окисления метана на основе



Дата09.08.2019
Размер31 Kb.
#127303

Композитные катализаторы парциального окисления метана на основе
Nd2-yCayCo1-xNixO4


Малышев С.А.

аспирант

Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова,

Химический факультет, Москва, Россия.

E-mail: malyshev.sergey.a@gmail.com

Одним из наиболее перспективных методов конверсии метана в синтез-газ является его парциальное окисление молекулярным кислородом. Однако к настоящему моменту всё ещё не решена фундаментальная проблема поиска эффективного и стабильного катализатора, который бы позволил осуществлять данный процесс при умеренных температурах. Согласно недавним исследованиям, каталитическое парциальное окисление метана (ПОМ) является многостадийной реакцией, включающей несколько стадий окисления-восстановления и рекомбинации промежуточных продуктов [1]. Таким образом, катализатор ПОМ, по-видимому, должен представлять собой многокомпонентный композит, содержащий активные центры различной природы. Кроме того, для эффективного переноса реагирующих частиц ключевую роль играет равномерность распределения компонентов в композитном материале и наличие большого количества межчастичных контактов. Согласно нашим представлениям, оптимальной микроморфологией должны обладать металл-оксидные композиты, полученные путём распада многокомпонентных сложных оксидов и твёрдых растворов на их основе.

Ранее было показано, что продукт восстановительного распада соединения NdCaCoO4 – композит Co/CaO,Nd2O3 - демонстрирует высокие значения конверсии и селективности в реакции ПОМ при Т > 900 °C, не теряя при этом каталитической активности в течение 140 часов [2]. В то же время известно [1], что никелевые катализаторы, как правило, обладают большей активностью в окислении метана по сравнению с кобальтсодержащими аналогами. Задачей данной работы являлся синтез твёрдых растворов Nd2-yCayCo1-xNixO4 и каталитически активных композитов на их основе.

В данной работе с помощью криохимического метода впервые синтезированы и структурно охарактеризованы соединения Nd2-yCayCo1-xNixO4, где значения х варьировались от 0 до 1, а значения у – от 1 до 0,5, соответственно. Показано, что все полученные соединения обладают структурой К2NiF4; при этом при значительном содержании никеля наблюдается ромбическое искажение тетрагональной элементарной ячейки. Восстановлением данных соединений в токе водорода получены композиты Co,Ni/CaO,Nd2O3. С помощью просвечивающей электронной микроскопии установлено, что они состоят из плотных субмикронных агрегатов, содержащих наночастицы размером 20-30 нм, Методами ВЕТ и BJH установлено, что в ходе распада исходного сложного оксида не происходит как заметного увеличения удельной поверхности, так и появления какой либо значительной пористости. Несмотря на это, проведённые нами испытания показали, что данные композиты демонстрируют высокую каталитическую активность. При этом замещение кобальта на никель в исходных соединениях способствует значительному увеличению как конверсии CH4, так и селективности по СО и H2.



Литература

1. B.C. Enger, R. Lødeng, A. Holmen Appl. Cat. A, 2008, 346: 1-27.



2. A.G. Dedov, A.S. Loktev et al. Appl. Cat. A, 2015, 489: 140-146.
Каталог: archive -> Lomonosov 2018 -> data -> 13314
13314 -> Композитные катализаторы парциального окисления метана на основе
data -> Исследование реакций прямого нуклеофильного замещения он-групп в ароматических спиртах в условиях одноэлектронного восстановления сероводорода в ацетонитриле и ионной жидкости
data -> Мележенко Д. , Капитанова О. О
13314 -> Наночастицы серебра, стабилизированные карбонат-ионами, как антимикробный материал
data -> Особенности акустического поля мощных фазированных решеток для неинвазивной ультразвуковой хирургии
data -> Гибридные материалы на основе магнитных наночастиц кобальта и гиперразветвленных полимеров
data -> Ф. Жданова Косовская Олеся Николаевна
13314 -> Получение диоксида марганца в гидротермальных условиях в присутствии меламина


Поделитесь с Вашими друзьями:




База данных защищена авторским правом ©vossta.ru 2022
обратиться к администрации

    Главная страница