Механизм селективного каталитического восстановления оксидов азота аммиаком на композитных катализаторах состава [MOx/носитель + алюмосиликат]



Скачать 19.96 Kb.
Дата29.12.2018
Размер19.96 Kb.

Эффект синергизма в реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота на композитных катализаторах [Ce0.75Zr0.25O2 + H-Beta]

Мытарева А.И.

Аспирант

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН, г. Москва, Россия

E-mail: aim@ioc.ac.ru
Высокая эффективность композитных систем [Mn/носитель + Fe-цеолит] в реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота аммиаком (NH3-СКВ NOx) была установлена в работах [1, 2]. Показано, что механическое смешение цеолитного (Fe-Beta или Fe-ZSM-5) и Mn-содержащего компонентов приводит к увеличению каталитической активности в условиях реакции стандартного NH3-СКВ NOx (реакция 1), в особенности в области низких температур (150 – 250°С).

2NO + 2NH3 + 1/2O2 → 2N2 + 3H2O – реакция стандартного СКВ (1)

Для объяснения природы обнаруженного эффекта в работе [1] был предложен «бифункциональный» механизм, включающий в себя две основные стадии:

2NO + О2 → 2NO2 – реакция окисления на Mn/носитель (2)

NO + NO2 + 2NH3 → 2N2 + 3H2O – реакция быстрого СКВ на цеолите (3)

Для проверки этой гипотезы в данной работе в качестве компонентов композитного катализатора были использованы H-Beta и Ce0.75Zr0.25O2, не обладающие индивидуальной активностью в стандартном СКВ NOx, но активные в реакции 2 (Ce0.75Zr0.25O2) и реакции 3 (H-Beta). Такой подход позволил, исключив индивидуальную активность компонентов в реакции 1, выявить вклад «бифункционального» механизма.

Каталитические свойства компонентов и композитного катализатора на их основе исследовались в стандартных условиях NH3-СКВ NOx: 500 м.д. NOx, 600 м.д. NH3, 10% O2, 6% H2O и N2. Объемная скорость – 250 000 ч-1.

Как показано на рис. 1, конверсия NOx на композитном катализаторе [Ce0.75Zr0.25O2 + H-Beta] превосходит алгебраическую сумму конверсий на индивидуальных компонентах (H-Beta и Ce0.75Zr0.25O2) в широком диапазоне температур (150 – 550°С) и достигает 90% при Треакц > 360°C.

Таким образом, т. к. вклад индивидуальных активностей компонентов в общую активность композитной системы [Ce0.75Zr0.25O2 + H-Beta] незначителен, то наблюдаемый эффект синергизма может быть объяснен протеканием реакции по «бифункциональному» механизму и высокой активностью H-Beta в реакции быстрого СКВ NOx (реакция 3).

Автор выражает благодарность научному руководителю д.х.н., проф. Стахееву А.Ю. Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект 15-03-07802 A).



Литература

  1. Stakheev, A.Yu.; Baeva, G.N.; Bragina, G.O.; Teleguina, N.S.; Kustov, A.L.; Grill, М.; Thogersen, J.R. Integrated DeNOx–DeSoot Catalytic Systems with Improved Low-Temperature Performance // Topics in Catalysis. 2013, Vol. 56. р. 427–433.

  2. Salazar, M.; Becker, R.; Grünert, W. Hybrid catalysts – an innovative route to improve catalyst performance in the selective catalytic reduction of NO by NH3 // Applied Catalysis B: Environmental. 2015, Vol. 165. p. 316–327.

Каталог: archive -> Lomonosov 2016 -> data -> 8605
8605 -> Каталитические свойства палладийсодержащих наноалмазов и активированного угля в реакциях гидрирования паразамещенных нитробензолов
8605 -> Низкотемпературное скв nox аммиаком на композитных катализаторах [MOx/Ce0,8Zr0,2O2–h-beta] (M = Co, Cu), приготовленных различными темплатными методами
8605 -> Гидрогенолиз глицерина до 1,2-пропиленгликоля на катализаторах, содержащих медь
data -> Инструменты финансирования рисков катастроф в развитых и развивающихся странах Буданова Марина Михайловна
data -> Возвратная логистика в управлении зелеными цепочками поставок: зарубежная практика и российские перспективы
8605 -> «Бифункциональный» катализатор Mn-Ce/Beta каталитического восстановления nox аммиаком при низких температурах
data -> Амперометрический сенсор на основе дфпг для оценки антиоксидантной активности природных фенольных соединений и лекарственного растительного сырья
8605 -> На сегодняшний день в литературе известна одна широкоиспользуемая методика получения цеолита цирконий бета


Поделитесь с Вашими друзьями:


База данных защищена авторским правом ©vossta.ru 2019
обратиться к администрации

    Главная страница